近期，我校環(huán)境科學與工程學院王傳義教授課題組在環(huán)境光化學和環(huán)境催化方面取得了系列進展，在國際頂級期刊Nature Communication、Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Materials Science & Technology等發(fā)表多篇學術論文，在污染物處理技術和CO₂轉化利用方面提供了理論依據(jù)，部分研究成果如下。

【成果1】CO₂光化學轉化與利用

在金屬光催化劑表面以H₂O作為質(zhì)子源實現(xiàn)CO₂還原并在分子水平上理解其反應機制具有一定的挑戰(zhàn)性。李英宣教授等報道了量子尺寸的Au納米粒子（約4 nm）在420 nm低光強單色LED光照射下，利用Au的帶間躍遷產(chǎn)生的電子和空穴對分別實現(xiàn)了CO₂還原及H₂O氧化，CO的產(chǎn)率達到了4.73?mmol?g^?1h^?1(近100%選擇性)，是利用H2作為質(zhì)子源還原CO₂活性的2.5倍。原位紅外光譜、準原位光電子能譜和理論計算研究表明：光催化反應過程中H₂O分解形成了表面Au–O活性物種，優(yōu)化了CO₂還原和H₂O氧化反應中的決速步，降低了*CO脫附和*OOH中間體的形成勢壘，從而促進了CO和O₂的產(chǎn)生。該研究在分子水平上認識了金屬Au光催化劑利用H₂O還原CO₂的反應機制，為高效還原CO₂光催化劑的設計提供了理論指導。

光催化CO₂反應中間體表征及光催化還原CO₂性能對比

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Wenchao Shangguan, Qing Liu, Ying Wang, Ning Sun, Yu Liu, Rui Zhao, Yingxuan Li, Chuanyi Wang, Jincai Zhao. Molecular-level insight into photocatalytic CO2 reduction with H2O over Au nanoparticles by interband transitions.Nat. Commun.2022, 13, 3894.https://www.nature.com/articles/s41467-022-31474-2

【成果2】全光譜光催化

王傳義教授等在Applied Catalysis B: Environmental發(fā)表了題為“Efficient Full Spectrum Responsive Photocatalytic NO Conversion at Bi₂Ti₂O₇: Co-Effect of Plasmonic Bi and Oxygen Vacancy”的研究文章。該文章將等離子體Bi和氧空位引入擴寬了Bi₂Ti₂O₇的光吸收范圍，抑制了中間NO₂有毒中間產(chǎn)物的產(chǎn)生，改善了光催化轉化NO的性能。同時通過系列實驗和理論計算揭示了Bi和氧空位修飾Bi₂Ti₂O₇全光譜光催化轉化NO的構效關系。

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Qiuhui Zhu, Reshalaiti Hailili, Yue Xin, Yingtang Zhou, Yu Huang, Xinzhu Pang, Ke Zhang, Peter K.J. Robertson, Detlef W. Bahnemann, Chuanyi Wang. Efficient Full Spectrum Responsive Photocatalytic NO Conversion at Bi₂Ti₂O₇: Co-Effect of Plasmonic Bi and Oxygen Vacancy,Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 319, 121888.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121888

【成果3】電化學誘導氧化亞銅陰極原位重構實現(xiàn)高效脫氮

開發(fā)高效穩(wěn)定的電催化劑是實現(xiàn)硝酸鹽（NO₃^?）污染水體電化學脫氮的關鍵，對緩解人為造成的自然界氮循環(huán)失衡具有重要的環(huán)境意義。揭示電催化反應過程中催化材料的演變和識別真實的活性位點，對于設計和制備高效電催化劑具有重要指導意義。朱云慶副教授等通過實驗和理論模擬探究了電催化硝酸鹽還原過程中氧化亞銅（Cu₂O）的演變過程和催化還原機理，并揭示了NO₃^?在重構催化劑Cu₂O/Cu表面的吸附和還原過程。針對實際硝酸鹽廢水的脫氮需求提出了“NO₃^?→ NH₄⁺→ N₂”兩階段去除路線，為Cu基催化材料的工程應用提供了新的材料基礎和理論支撐。

【文章鏈接】

Jianjun Zhou, Fan Pan, Qiaofeng Yao, Yunqing Zhu*, Hongrui Ma, Junfeng Niu, Jianping Xie. Achieving efficient and stable electrochemical nitrate removal by in-situ reconstruction of Cu₂O/Cu electroactive nanocatalysts on Cu foam,Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 121811.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121811

【成果4】微塑料光化學演變

微塑料（MPs）污染已成為一個重要的環(huán)境問題，并對多種生物構成威脅。胡學鋒教授研究了水中丙烯腈-丁二烯-苯乙烯微塑料（ABS-MP）在模擬太陽光照射下進行光老化產(chǎn)生的表面形貌和官能團的變化，同時檢測老化產(chǎn)物在水中的釋放。調(diào)研了老化程度對環(huán)境持久性自由基（EPFRs）的影響及光照下二次EPFRs的生成?？疾炝颂砑觿┧匿咫p酚A（TBBPA）和Sb₂O₃在光老化過程中的轉化。論文發(fā)表在環(huán)境TOP期刊Journal of Environmental Management。ABS及其添加劑TBBPA在自然環(huán)境中光老化及轉化的研究，有助于對進入環(huán)境中微塑料潛在危害的深入理解。

四溴雙酚A光化學老化

【文章鏈接】

Xuefeng Hu, Xue Feng, Chaojie Jiang, MinaYang.Journal of Environmental Management,2022,321,115997.

https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2022.115997

【成果5】壓電耦合光催化處理水中污染物

以引入氧空位的方式改善了SrBi₄Ti₄O₁₅壓電光催化性能，并通過實驗及理論計算揭示了壓電性增強的本質(zhì)因素。這種壓電光催化材料在超聲和可見光協(xié)同作用下，對四環(huán)素的降解率和礦化率分別達到了98 %和78.64%?；诎雽w材料的光催化技術已被廣泛應用于環(huán)境修復領域，但是光生電子與空穴的復合限制了光催化降解四環(huán)素的效率。具有非中心對稱結構的半導體材料產(chǎn)生的極化作用能夠抑制光生電荷載流子的復合從而提高光催化活性，因此增強極化成為進一步提高光催化劑光催化效率的有效途徑。由(Bi₂O₂)²⁺層和類鈣鈦礦層組成的層狀鉍基光催化材料SrBi₄Ti₄O₁₅具有優(yōu)異的壓電性和可見光響應能力，其極化方向平行于(Bi₂O₂)²⁺層，而宏觀極化主要來源于類鈣鈦礦層中鈦氧八面體中心的離子位移，是一種理想的極性光催化材料。這項工作為開發(fā)用于環(huán)境修復和能源轉換的新型層狀鉍基極性光催化材料提供了借鑒。相關論文發(fā)表在ACS ES&T Engineering上。

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Qiuhui Zhu, Afzal Ahmed Dar, Yingtang Zhou, Ke Zhang, Jiani Qin, Bao Pan, Jingqi Lin, Antonio Otavio T. Patrocinio, and Chuanyi Wang. Oxygen Vacancies Promoted Piezoelectricity toward Piezo-Photocatalytic Decomposition of Tetracycline over SrBi4Ti4O15.ACS EST Engg.2022, 2022, 2, 8, 1365–1375.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsestengg.1c00479

【成果6】催化凈化空氣污染物

團隊董國輝教授等通過“熱島”效應在g-C₃N₄表面同時引入Pd⁰和N空位，作者發(fā)現(xiàn)Pd⁰和N空位之間存在協(xié)同效應。這個協(xié)同效應不僅能削弱NO與O₂在g-C₃N₄表面的競爭吸附，而且能促進光生電荷遷移，產(chǎn)生更多羥基自由基，從而提高g-C₃N₄光催化去除NO的效率。這篇文章為提高光催化去除空氣污染物效率提供了一個新思路。該文發(fā)表在權威期刊Environment Science: Nano上。

零價Pd與N空位對氣體吸附位點的影響

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Jiahao Geng, Liaoliao Zhao, Mengmeng Wang, Guohui Dong, Wingkei Ho. The photocatalytic NO-removal activity of g-C3N4 significantly enhanced by the synergistic effect of Pd0 nanoparticles and N vacancies.Environment Science: Nano, 2022, 9, 742-750.

https://doi.org/10.1039/D1EN00937K

新聞小貼士：

王傳義教授，德國洪堡學者、英國皇家化學會會士、國際先進材料學會會士、陜西科技大學特聘教授、環(huán)境學院學術院長、博士生導師、武漢大學兼職教授，中科院“干旱區(qū)水體污染監(jiān)控技術”創(chuàng)新國際團隊和中科院“微納環(huán)境功能材料結構設計、表界面行為及其應用”交叉創(chuàng)新團隊負責人，德國洪堡基金會聯(lián)合研究小組中方負責人，西安市國際科技合作基地 (“生態(tài)環(huán)境材料與綠色低碳技術”國際聯(lián)合研究中心)負責人，中國能源學會常務理事、中國能源學會專家委員會新能源專家組副主任委員、中國可再生能源學會光化學專業(yè)委員會委員、中國感光學會光催化專業(yè)委員會委員、中國環(huán)境科學學會特聘理事。在Chemical Reviews, JACS, Nature Communications, Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, ACS Catalysis, Environmental Science & Technology 等國際重要學術刊物上發(fā)表論文270 余篇，共被引用 13900余次，單篇被引用 100 次以上的文章有 41篇， H-指數(shù)值 67，主編英文專著 1 部，獲授權中國發(fā)明專利 50 余件。應邀擔任國際雜志 Environmental Chemistry Letters 副主編，獲德國洪堡學者獎 (1998) 、中國材料研究學會科學技術獎二等獎 (2011)、中國天山獎 (2014)、中國科學院 “引進海外杰出人才” 終期評估優(yōu)秀獎 (2015)、中國僑界貢獻獎 (創(chuàng)新人才， 2016)及國際先進材料學會科學家獎 (2020)，入選英國皇家化學會會士 (2018)、全球頂尖前 10 萬名科學家排名 (2021、 2022 全球?qū)W者庫)、全球前 2%頂尖科學家年度榜單（物理化學#169）和長期綜合榜(2021 美國斯坦福大學發(fā)布)。

（核稿：陳慶彩 編輯：劉倩）